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論文

NMRを用いたC-A-S-Hゲルの構造解析

Walker, C.*

NIMS微細構造解析プラットフォーム利用報告書(Internet), 2 Pages, 2021/09

日本の放射性廃棄物地層処分では、低アルカリ性セメントであるフライアッシュ高含有量シリカフュームセメント(HFSC)の使用が検討されている。日本原子力研究開発機構では、HFSCの主成分であるカルシウムアルミニウムシリケート水和物(C-A-S-H)ゲルを合成し、その長期安定性について実験とモデル化を行っている。モデル化にあたっては、この合成サンプル中に含まれるC-A-S-Hゲル及び副鉱物の組成を決定する必要がある。本課題では、合成サンプル中の$$^{27}$$Al及び$$^{29}$$SiのNMRスペクトルを取得し、Al及びSiの存在形態を定量した。

報告書

低アルカリ性セメント(HFSC)を使用したコンクリートの基本特性

瀬野 康弘*; 中山 雅; 杉田 裕; 棚井 憲治; 藤田 朝雄

JAEA-Data/Code 2016-011, 164 Pages, 2016/11

JAEA-Data-Code-2016-011.pdf:8.45MB
JAEA-Data-Code-2016-011-appendix(CD-ROM).zip:0.1MB

地下300m以深への地層処分が定められている高レベル放射性廃棄物(HLW)の処分場の坑道などの支保工にはコンクリートの使用が想定されている。一般に、OPCを用いたコンクリートの浸出水のpHは12$$sim$$13を呈する。一方、緩衝材に用いられているベントナイトはpH約11以上の高アルカリ環境で変質し膨潤性能が低下する恐れがあり、これらのバリア機能が阻害される可能性が指摘されている。したがって、HLW処分場の支保工に使用されるセメント系材料にはバリア機能は求められていないものの、他のバリア機能を阻害しないこと、すなわち、低アルカリ性が求められている。原子力機構では、セメント系材料の低アルカリ化を目指し、コンクリートの浸出水のpHを11程度以下にすることを目標とし、OPCにシリカフュームとフライアッシュを混合させた低アルカリ性セメント(HFSC)を開発した。HFSCのHLW処分場用支保工材料への適用性に関する研究は、幌延深地層研究センターの深度140m, 250mおよび350mの水平坑道において施工を行い適用の目途を得ている。本資料は、HFSCのこれまでに実施した種々の配合試験で得られたHFSCコンクリートのフレッシュ性状や硬化物性値等について整理した。

報告書

低アルカリ性セメント系材料の長期浸漬試験

瀬野 康弘*; 野口 聡*; 中山 雅; 杉田 裕; 須藤 俊吉; 棚井 憲治; 藤田 朝雄; 佐藤 治夫*

JAEA-Technology 2016-011, 20 Pages, 2016/07

JAEA-Technology-2016-011.pdf:7.56MB

放射性廃棄物の地層処分では、地下施設の建設にセメント系材料の使用が想定されている。一般に、土木・建築分野で使用されている普通ポルトランドセメント(以下、OPC)を用いた場合、セメント起源の高アルカリ性間隙水(pH=12.5以上)が浸出し、周辺の緩衝材や岩盤の性能を低下させる可能性がある。そこで、セメント系材料に起因する浸出水のpHを低下させることを目的として、低アルカリ性セメントが開発されている。日本原子力研究開発機構では、低アルカリ性セメントの候補として、フライアッシュ高含有シリカフュームセメント(High-volume Fly ash Silica fume Cement、以下、HFSC)を開発した。これまでに幌延深地層研究センター地下研究施設の坑道で、HFSCを用いた吹付けコンクリートの原位置施工試験を通じ、吹付けコンクリートとしての施工性を確認してきた。本報告は、実際の地下施設の施工において適用可能と考えられる配合で作製されたHFSCセメントペースト硬化体について、その長期的なpH挙動を把握することを主な目的として実施している浸漬試験について、これまでに得られた結果をまとめたものである。

報告書

ベントナイト/ケイ砂混合体における炭素鋼の不動態化条件

谷口 直樹; 川上 進; 森田 光男*

JNC TN8400 2001-025, 27 Pages, 2002/03

JNC-TN8400-2001-025.pdf:1.16MB

炭素鋼オーバーパックの寿命評価では処分環境における炭素鋼の腐食形態を把握することが重要である。日本における地下水条件を想定した場合、第2次取りまとめにおいて設定された仕様の緩衝材中で炭素鋼は不動態化せず、全面腐食の進展する可能性が高いことがこれまでの研究により確認されている。しかし、軟岩系岩盤における処分では緩衝材のまわりにコンクリート製の支保工を施工することが想定され、緩衝材に浸潤する地下水のpHが高くなることによって、腐食形態に変化を及ぼす可能性がある。そこでコンクリート材料として普通ポルトランドセメントおよび低アルカリ性セメントを用い、アノード分極測定によりセメントと接触した水溶液中での炭素鋼の不動態化条件を検討した。その結果、第2次とりまとめにおける緩衝材の仕様において炭素鋼が不動態化するのは外部から浸潤する地下水のpHが約13以上の場合であり、支保工として低アルカリ性セメントを使用すれば炭素鋼は不動態化しないことが確認された。また、緩衝材の因子(乾燥密度とケイ砂混合率)に対する炭素鋼の不動態化条件を検討した。その結果、第2次取りまとめにおいて設定された緩衝材仕様は十分に裕度をもって炭素鋼が不動態化せず、全面腐食を受ける領域にあることが確認された。

報告書

ベントナイトの長期安定性の検討-セメント系材料の影響を受けた地下水中のベントナイト安定性の予備調査-

市毛 悟*; 三原 守弘; 大井 貴夫

JNC TN8430 2001-007, 56 Pages, 2002/01

JNC-TN8430-2001-007.pdf:13.13MB

放射性廃棄物の地層処分では、廃棄物への地下水の浸入と廃棄物からの核種の溶出及び移行を抑制するため、低透水性で収着能を有したベントナイトと呼ばれる粘土の使用が検討されている。一方、処分施設の構造材や埋め戻し材等として、セメント系材料の使用が検討されている。セメント系材料と接触した地下水はアルカリ性を示し、膨潤特性の劣化などベントナイトの性能に影響を与えることが予想されている。そのため、処分システムの安全評価を行うためには、処分環境におけるベントナイトの変質について検討するとともに、ベントナイトの長期的な変遷挙動を予測することが重要となる。本研究では、ベントナイトの変質の結果生じる鉱物を確認することを目的として、3種類の試験溶液(Ph=7,12.5,14)と粉末ベントナイトを用いた高温条件(200$$^{circ}C$$)でのバッチ浸漬試験を実施し、セメント系材料の影響として報告されている層間陽イオン交換、ゼオライト化、バイデライト化、シリカセメンテーション及びC-S-Hゲル化の生成について検討した。試験の結果、液相中のNaイオン濃度の増加とCaイオン濃度の減少からベントナイトのカルシウム化の可能性を確認するとともに、浸出陽イオン量を用いた概略的な解析からCa化を定量化した。また、液相分析の結果及び平衡論を用いたアナルサイムの安定性解析の結果から、アナルサイムの生成にはケイ素の溶出にかかわる溶液のPhに加え、溶液中のナトリウム濃度が影響を与えている可能性を具体的に示した。 今後はこれらの要素試験的な結果を踏まえ、処分環境下での長期的なベントナイトの変質挙動について検討していく。

報告書

圧縮ベントナイト間隙水のpH測定(3)-低アルカリ性セメント浸出溶液試験-

磯貝 武司*; 小田 治恵

JNC TN8400 2000-025, 48 Pages, 2000/09

JNC-TN8400-2000-025.pdf:2.1MB

現在、地層処分システムを構成するプラグ、支保工材料として低アルカリ性セメントを用いることが検討されている。核種移行やオーバーパックの腐食挙動および緩衝材の長期安定性を評価する上では、緩衝材中の間隙水化学が重要となる。よって本報告では低アルカリ性セメント浸出溶液中での緩衝材間隙水のpH測定を行った。緩衝材材料であるNa型ベントナイト(乾燥密度1.6[g/cm3],直径2[cm],高さ4[cm]の円柱状)の圧縮成型体にpH指示薬含浸樹脂を埋め込み、Ar雰囲気制御下(酸素濃度1ppm以下)にて低アルカリ性セメント浸出溶液(pH≒11)に浸漬させた。1,3,6ヶ月に取り出した樹脂の呈色状態より、間隙水のpHはそれぞれpH≒9、pH≒9、pH≒11と判断した。本試験でみられたベントナイト間隙水のpHの経時変化は、前報告での蒸留水やNaCl水溶液を試験溶液(pH≒9)として用いた場合の試験結果と同じ傾向であった。これより、低酸素濃度条件下におけるベントナイト間隙水は、接する溶液のpHが9$$sim$$11の範囲にあるとき、本試験に用いたベントナイト形状においては、1$$sim$$3ヶ月の試験期間ではカラム外側溶液のpHよりも低くなり、6$$sim$$7ヶ月以降にはカラム外側溶液のpHと同等かそれ以上となることが判った。

報告書

アルカリ溶液中での花崗岩の変質挙動

大和田 仁*; 三原 守弘; 黒木 泰貴*; 有本 邦重*

JNC TN8400 2000-027, 19 Pages, 2000/08

JNC-TN8400-2000-027.pdf:1.8MB

セメント系材料と地下水とが接触することによって発生する高アルカリの浸出液の流れ(高アルカリプルーム)が、高レベル放射性廃棄物及びTRU廃棄物の処分場周辺の環境に及ぼす影響のうち、岩盤への影響を調べるため、変遷初期及び中期のセメント系材料からの浸出液を模擬したアルカリ溶液および低アルカリ性セメントの実浸出液(LW)への花崗岩の80$$^{circ}C$$での浸漬試験を行った。浸漬前後の浸漬液の組成及び岩石の鉱物組成を調べたところ、模擬浸出液を用いた試験では、花崗岩に含まれる長石類等からのSi及びAlの溶出とC-S-Hの析出とが確認された。このことによって、高アルカリの浸出液によって、処分場周辺の岩石が影響を受け、核種の移行遅延効果に影響を及ぼす可能性があることが明らかとなった。一方LWを用いた試験では、岩石からの成分の溶出は観られず、液相のSi,AlおよびCaの減少が確認され、C-S-H、C-A-S-H等の2次鉱物として析出したことが示唆された。これらの結果から、高アルカリプルームは岩盤との反応による透水係数の変化や、2次鉱物の析出による分配係数の変化などの処分環境の変化の原因となる可能性があることが分かった。これに対して、LWでは、比較的短期間に花崗岩との平衡に達するので、前述のような処分環境への影響は比較的小さく、またその影響の及ぶ範囲も狭くなることが考えられた。

報告書

脱窒細菌のアルカリ性及び還元環境下での耐性に関する実験的研究

嶺 達也*; 三原 守弘; 大井 貴夫

JNC TN8430 2000-009, 35 Pages, 2000/07

JNC-TN8430-2000-009.pdf:0.88MB

TRU廃棄物の処分方法として、地層処分施設へ埋設する方法が検討されている。使用済核燃料の再処理埋設より発生するTRU廃棄物である低レベルプロセス濃縮廃液の固化体には、多量の硝酸塩が含まれている。硝酸塩は微生物の脱窒作用により、最終的に窒素まで還元される可能性がある。このため、嫌気条件での微生物による硝酸塩の脱窒にともなって発生する窒素が人工バリアの破壊や人工バリア中の汚染水の押し出しといった物理的な影響を与える可能性があることが指摘されている。したがって、脱窒能を有する微生物(以下、脱窒細菌と記す)が処分システムに与える影響は重要であると考えられる。本研究では、高アルカリ、還元性となる処分環境に対する脱窒細菌の耐性を調査することを目的として、脱窒細菌としてPseudomonas denitrificansを使用し、pH及びEhが脱窒細菌の活性に与える影響を把握するための実験的研究を実施した。その結果、pHが脱窒細菌の活性に与える影響については、本研究で使用した脱窒細菌では、pHが中性より高くなるにつれて低下し、pH=9.5以上では定量下限値以下となることが示された。Ehが脱窒細菌の活性に与える影響については、把握することはできなかったが、試験条件が還元環境に制御されていれば、脱窒細菌は活性を持つことが明らかとなった。いずれにしても、pHが12.5程度の高アルカリとなる処分環境条件においては、本研究で使用した脱窒細菌の活性はEhにかかわらず、中性領域での活性と比較すると小さくなると考えられた。

報告書

セメント系材料の浸出液の地質媒体への影響評価-大型カラム試験設備を用いた高pHプルームの岩盤への影響試験-

加藤 大生*; 佐藤 光吉*; 大和田 仁*; 三原 守弘; 大井 貴夫

JNC TN8430 2000-008, 53 Pages, 2000/05

JNC-TN8430-2000-008.pdf:4.8MB

TRU廃棄物の処分システムには多量のセメント系材料の使用が検討されており、セメント系材料からの高アルカリ性の浸出液の拡がりによって処分場周辺岩盤が溶出し、二次鉱物が析出すると考えられている。この浸出液の拡がりは高pHプルームと呼ばれている。高pHプルームは地下水の流れに沿って徐々に拡がることから、二次鉱物を含む岩石の性状や地下水の成分は時間的あるいは空間的に変遷することが予想される。しかし、これまで二次鉱物及び地下水成分の時間的、空間的変遷についての知見は得られていない。このため、本研究では二次鉱物及び地下水成分の変遷に関する知見を得ることを目的としたカラム試験を実施した。総延長4m、内径3.7cmの大型カラムに粉砕した花崗閃緑岩を充填し、80$$^{circ}C$$の恒温槽中においてpH13.3の模擬セメント浸出液(Na:0.1mol/l、K:0.1mol/l、Ca:0.002mol/l)を流量0.1ml/minで7ヶ月間通水した結果、カラムの上流においてカルサイト及びC-S-H系化合物、中流から下流にかけてはC-S-H系化合物が岩石の表面に二次鉱物として析出し、4m先まで高pHプルームの影響が及んでいることを確認した。また、Na、Kが支配的な模擬セメント浸出液では、岩石との反応によるpHの低下がみられなかった。本研究により、高pHプルームの流れに沿った二次鉱物及び地下水成分の変遷に関する基礎的な知見が得られた。

報告書

放射性廃棄物地層処分システムにおけるセメント系材料の検討; 浸出液のpHを低くしたセメント系材料の施工性と機械的特性

大和田 仁*; 三原 守弘; 入矢 桂史郎*; 松井 淳*

JNC TN8400 99-057, 43 Pages, 2000/03

JNC-TN8400-99-057.pdf:5.13MB

高レベル放射性廃棄物ならびにTRU廃棄物の地層処分にはセメント系材料の使用が考えられている。しかし、セメント系材料からの浸出液はpHが高く、カルシウム濃度も高いために、周辺の岩盤や緩衝材を変質させてしまう。そのため、放射性核種の溶解度や分配係数などが変化し、核種の移行に影響を及ぼすことが懸念されている。これらの影響を抑制する対策として、現在、浸出液のpHの低いセメント系材料の使用が考えられている。本研究では、まず上述の低アルカリ性セメントの必要性についてまとめ、さらにセメントの低アルカリ性化の考え方を整理するとともに、実用性に向けて必要となる課題を抽出した。さらに、本研究では、抽出した課題に基づいてセメントペーストの浸出試験、モルタルの流動性試験ならびに、モルタルとコンクリートの模擬構造物への打設試験を行った。セメントペーストを用いた浸出試験結果から、ポゾラン材料を添加したセメント(HFSC)の低アルカリ性化を確認した。また、モルタルの流動性試験の結果から、実用性評価に用いるセメントの配合を検討した。さらに、模擬構造物への打設試験によって、得られた低アルカリ性セメントの実用性を評価した。これらの検討の結果、シリカフォーム(SF)およびフライアッシュ(FA)を添加することでセメントからの浸出液のpHを下げられることが分かった。また、良好なワーカビリチーを得るためにはSFとFAとを同時に添加する必要があることが明らかになった。さらに、実用性の評価の結果、SFとFAとを同時に加えたセメントは、普通ポルトランドセメントと同等のワーカビリチーおよび強度を示した。この結果から、HFSCはポルトランドセメントと同等の実用性を備えていることが示された。

報告書

ベントナイトのセメント系材料による変質解析評価(研究委託内容報告書)

室井 正行*

JNC TJ8400 2000-042, 142 Pages, 2000/02

JNC-TJ8400-2000-042.pdf:14.6MB

セメント系材料から発生する高アルカリ空隙水は、緩衝材の膨張能力の喪失、空隙率の増大及び吸着能力の低下をもたらす可能性がある。ここでは、ベントナイトとセメント空隙水の反応のモデル化研究を行った。ベントナイトとセメント間隙水の反応は、反応-輸送コードPRECIPを用いて計算された。セメント劣化の経時的変化を反映した3種の組成(浸出液1, 2, 3)の空隙水を、一次元で1mのベントナイト(+砂)流路と、25$$^{circ}C$$と70$$^{circ}$$Cで反応させた。主要鉱物の溶解・析出については、速度論的反応機構を考慮した。浸出液1は最も反応性の高い液(最大のpH, Na, K)で、浸出液3は最も弱い(最低のpH, Na, Ca)。浸出液1を用いたシミュレーションでは、約1000年後にセメントとの接触部から60cmの初期ベントナイト鉱物が完全に消失した。空隙率の最大の増加は浸出液1の場合で(80-90%まで)1-2cm幅の狭いゾーン全体に観測された。全ての液のシミュレーションでは、セメントとの境界に極近いゾーンで空隙がCSH鉱物によって充填された。ゼオライトやシート状シリケートの析出は境界から離れて生じた。今回の条件では、25$$^{circ}C$$, 70$$^{circ}C$$での差はほとんどなかった。モンモリロナイトの溶解は速度論的パラメータには敏感でないことを示した。モデル化研究で選択された概念モデルでは、ベントナイトと反応しうるセメント間隙水の総量を無制限と想定したため、保守的(悲観的)評価となっている。また、仮定に以下のような多くの不確かさが存在する。・高pHにおける鉱物の溶解及び成長の動力学的機構、・時間と共に増加する鉱物の表面積、・高pHにおけるCSH鉱物、ゼオライト及び水性種の熱力学的データ、・空隙率の変化と流体の流れ/拡散の間の相互影響

報告書

人工バリア材料の変質に関する研究-硝酸塩およびセメントからの浸出物の影響-(研究委託内容報告書)

入矢 桂史郎*; 加藤 忠男*; 藤田 英樹*; 久保 博*

JNC TJ8400 2000-034, 212 Pages, 2000/02

JNC-TJ8400-2000-034.pdf:7.91MB

TRU廃棄物の処分システムの構成材料としてコンクリートや圧縮成型したベントナイトが考えられる。コンクリートは処分場内外の地下水と接することによってその成分が溶出し、周辺地下水を高アルカリ性溶液に変え、その高アルカリ性浸出液によって、ベントナイトのゼオライト化および周囲の岩石が溶出する等の影響を与えると考えられている。また、コンクリートの施工時に添加される有機系混和剤の浸出や一部の廃棄体に含まれる硝酸塩の溶出等によって核種の移行が加速されるなどの影響が考えられる。これまでの研究によって、コンクリートの模擬浸出液を用いた短期的な浸漬試験によって、pHが10.5以下の条件では岩石およびベントナイトの変質が抑制されることが示されている。また同様に、pHを11.0以下に保つセメントとして、シリカフュームおよびフライアッシュを多量添加したセメントを開発し、その性能を確認してきた。しかし、ベントナイト等の変質については、条件によってゼオライト化やイライト化が報告されているため、長期変質試験による確認が必要である。また、開発した低アルカリ性セメントについては、そのベントナイト等への影響抑制効果が実証されていないため、実験的に確認する必要がある。有機物の影響については、初期のコンクリートから浸出する有機物量が実験的に把握されたが、核種の溶解度への影響を把握することにおいて、重要なその量や形態の変遷による影響については確認されていない。また硝酸塩の影響については、処分初期の高濃度の硝酸塩溶液ではコンクリートの変質はほとんど加速されないことが示されているが、硝酸塩濃度が次第に下がった場合には、硝酸イオンの化学形態にともなってコンクリートの変質が加速される可能性が懸念されている。本年度は、これまでの知見をふまえ、核種移行特性への影響評価に資するため、材料の変質特性等を詳細に把握する。そのため、コンクリートからの浸出液によるベントナイトの長期的変質を実験的に確認するとともに、低アルカリ性コンクリートからの浸出液によるベントナイトの変質試験を行う。また、コンクリートから浸出する有機成分の量と形態の変遷を調べる。さらに、硝酸塩濃度の変遷を考慮し、コンクリートが硝酸塩によってさらに長期にわたり変質を受けたときのコンクリートの変質特性を把握する。

報告書

人工バリア材料の変質に関する研究-硝酸塩およびセメントからの浸出物の影響-(研究概要)

入矢 桂史郎*; 加藤 忠男*; 久保 博*; 藤田 英樹*

JNC TJ8400 2000-033, 95 Pages, 2000/02

JNC-TJ8400-2000-033.pdf:11.11MB

TRU廃棄物の処分システムの構成材料としてコンクリートや圧縮成型したベントナイトが考えられる。コンクリートは処分場内外の地下水と接することによってその成分が溶出し、周辺地下水を高アルカリ性溶液に変え、その高アルカリ性浸出液によって、ベントナイトのゼオライト化および周囲の岩石が溶出する等の影響を与えると考えられている。また、コンクリートの施工時に添加される有機系混和剤の浸出や一部の廃棄体に含まれる硝酸塩の溶出等によって核種の移行が加速されるなどの影響が考えられる。これまでの研究によって、コンクリートの模擬浸出液を用いた短期的な浸漬試験によって、pHが10.5以下の条件では岩石およびベントナイトの変質が抑制されることが示されている。また同様に、pHを11.0以下に保つセメントとして、シリカフュームおよびフライアッシュを多量添加したセメントを開発し、その性能を確認してきた。しかし、ベントナイト等の変質については、条件によってゼオライト化やイライト化が報告されているため、長期変質試験による確認が必要である。また、開発した低アルカリ性セメントについては、そのベントナイト等への影響抑制効果が実証されていないため、実験的に確認する必要がある。有機物の影響については、初期のコンクリートから浸出する有機物量が実験的に把握されたが、核種の溶解度への影響を把握することにおいて、重要なその量や形態の変遷による影響については確認されていない。また硝酸塩の影響については、処分初期の高濃度の硝酸塩溶液ではコンクリートの変質はほとんど加速されないことが示されているが、硝酸塩濃度が次第に下がった場合には、硝酸イオンの化学形態にともなってコンクリートの変質が加速される可能性が懸念されている。本年度は、これまでの知見をふまえ、核種移行特性への影響評価に資するため、材料の変質特性等を詳細に把握する。そのため、コンクリートからの浸出液によるベントナイトの長期的変質を実験的に確認するとともに、低アルカリ性コンクリートからの浸出液によるベントナイトの変質試験を行う。また、コンクリートから浸出する有機成分の量と形態の変遷を調べる。さらに、硝酸塩濃度の変遷を考慮し、コンクリートが硝酸塩によってさらに長期にわたり変質を受けたときのコンクリートの変質特性を把握する。

報告書

セメント起源微粒子の挙動に関する研究(3)

田中 知*

JNC TJ8400 2000-003, 62 Pages, 2000/02

JNC-TJ8400-2000-003.pdf:11.88MB

放射性廃棄物処分システムの性能評価にとって、セメントの溶解に伴い放出されるコロイドの核種移行への影響を解明することが重要であると考えられている。昨年度、OPCや低アルカリセメントペーストを浸漬した溶液中での微粒子の確認およびそのキャラクタリゼーションを行った結果、濃度が低いもののコロイド粒子の放出が見られた。本年度はコロイド粒子放出の再現性を確認するために、昨年度と同様の実験を行った。また、流水とOPCや低アルカリセメントが接触している場合のコロイド粒子の放出挙動を調べた。さらにコロイドが流出した場合の移行バリア材の模擬物質としてアルミナ粉末を用い、そのバリア効果を調べた。その結果以下の事柄が明らかとなった。1)セメントペーストを浸漬した溶液中には、シリカコロイドやCaCO3と考えられる粒子の存在が確認できた。しかし、その濃度は5ppm以下であり、非常に低いことがわかった。よって昨年度の結果の再現性が確認できた。2)セメントペーストに通水するとコロイド粒子が流出することが確認できた。しかしその濃度は低いことがわかった。3)バリア材料の模擬物質として用いたアルミナ粉末により、アルミナ粉末の粒径が200$$sim$$150$$mu$$mの場合にコロイド粒子の移行が一部阻止できることがわかった。

報告書

Models of Cement-Water Interaction and a Compilation of a Associated Thermodynamic Data

Savage, D.*; Lemke, K.*; 笹本 広; 柴田 雅博; Arthur, R. C,*; 油井 三和

JNC TN8400 2000-004, 30 Pages, 2000/01

JNC-TN8400-2000-004.pdf:1.26MB

本報告書では、セメント-水反応に係わるモデルのレビューおよび収集したセメント系鉱物の熱力学データについて報告する。本報告書でまとめた熱力学データには、鉱物およびセメントを構成する化合物の標準モル熱力学特性、関連する水和反応の平衡定数を含む。また、高アルカリ性環境下で安定な鉱物(例えば、沸石など)についても同様にデータ整備を行った。これらの鉱物は、放射性廃棄物処分場におけるセメント系材料から流出する高アルカリ性溶液と処分場周辺の岩盤との反応の結果生成すると考えられる。標準モル特性(すなわち、生成標準モルギブス自由エネルギー、生成標準モルエンタルピー、標準モルエントロピー)、関連する水和反応の平衡定数については、以下の文献による。・セメント鉱物および関係する混合物(Reardon,1992;Glasserほか、1999)・カルシウム-珪酸水和鉱物(Sarkarほか、1982)・沸石(熱量測定の値、様々なデータからの推定値)これらの全データは、個々の値としてとらえるべきものであり、データ全体としての内部整合性はとれていないかもしれない点に注意すべきである。また、本報告の中では、これら個々のデータの精度については評価していない点も留意する必要がある。近年、セメント-水系における幾つかの適切なモデルが提案されている。これらのモデルの多くは、CSHゲル-水系の室内実験データへの経験的な適合を示すものであり、熱力学的に正当化されているものではない。一方、近年、CSHゲルに適した固溶体挙動の熱力学的理論に基づいたモデル化手法が提案されている。この手法については、本報告書の中でレビューすると共に、JNCが行ったセメント-水反応に係わる実験結果と比較することにより検証した。固溶体モデルは、CSHゲルをポルトランダイトとカルシウム-珪酸塩を端成分組成とした非理想固溶体として表現する熱力学的・構造的に妥当なモデルである。2つの端成分の混和性の違いや溶解度は、固溶体の溶解挙動を調べるためのコンピュータコードである「MBSSAS」を求めた。MBSSASを用いて作られたLippmann相図は、ゲルの固溶体と平衡にある溶液組成を計算するPHREEQCへのデータを入力するために用いられた。ゲルの固溶体モデルで計算された溶液組成とCSHゲル-水系に係わる文献の実験データはよく一致している。

報告書

人工バリア材料に対する微生物の影響評価研究(V)(研究概要)

not registered

PNC TJ1150 98-004, 64 Pages, 1998/03

PNC-TJ1150-98-004.pdf:2.1MB

耐アルカリ性メタン生成細菌の高pHに対する耐性調査の結果、純粋菌であるDSM3457及び消化汚泥の双方において、pHが上昇するにつれて活性が低下したが、pH11においても活性が観測された。これにより、高アルカリ条件でも微生物の生育の可能性があることが分かった。また、脱窒細菌は、pH7程度の場合、処分場のようなEhの低い条件において、活性が抑制されないことが分かった。微生物のベントナイト中移行挙動評価の結果、圧密密度1.2g/cm3及び1.8g/cm3共にケイ砂を50wt.%混合した条件が、微生物透過の境界条件になる可能性があることが分かった。硫酸塩還元細菌とPuとの相互作用を調査する試験の結果、強い還元性環境(Eh=-500mV)における硫酸塩還元細菌に対するPuの分配係数(Kd)は、Eh=-85mVの条件と異なり、微生物の滅菌、非滅菌処理の挙動に影響をほとんど受けないことが分かった。しかし、分配係数は、Eh=-85mVの条件と同程度の値を示した。

報告書

人工バリア材料に対する微生物の影響評価研究(V)(研究委託内容報告書)

not registered

PNC TJ1150 98-003, 99 Pages, 1998/03

PNC-TJ1150-98-003.pdf:4.39MB

耐アルカリ性メタン生成細菌の高pHに対する耐性調査の結果、純粋菌であるDSM3457及び消化汚泥の双方において、pHが上昇するにつれて活性が低下したが、pH11においても活性が観測された。これにより、高アルカリ条件でも微生物の生育の可能性があることが分かった。また、脱窒細菌は、pH7程度の場合、処分場のようなEhの低い条件において、活性が抑制されないことが分かった。微生物のベントナイト中移行挙動評価の結果、圧密密度1.2g/cm3及び1.8g/cm3共にケイ砂を50wt.%混合した条件が、微生物透過の境界条件になる可能性があることが分かった。硫酸塩還元細菌とPuとの相互作用を調査する試験の結果、強い還元性環境(Eh=-500mV)における硫酸塩還元細菌に対するPuの分配係数(Kd)は、Eh=-85mVの条件と異なり、微生物の滅菌、非滅菌処理の挙動に影響をほとんど受けないことが分かった。しかし、分配係数は、Eh=-85mVの条件と同程度の値を示した。

報告書

人工バリア材料に対する微生物の影響評価研究(IV)(研究概要)

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PNC TJ1150 97-005, 38 Pages, 1997/03

PNC-TJ1150-97-005.pdf:1.87MB

耐アルカリ性メタン生成細菌の調査の結果、いくつかの細菌において、pH9以上で生育することが分かった。脱窒細菌については、pH9.5以上では活性がないことを確認した。メタン生成菌及び脱窒細菌によるガス発生量の測定のため、栄養素を変えた条件で集積培養を開始し、いくつかの条件でガスが発生していることを確認した。微生物のベントナイト中の移行挙動の評価を行った。この結果、圧密密度1.2g/cm3、ケイ砂を50wt.%混合したベントナイトについては、透過する可能性があることが分かった。ベントナイト100wt.%、圧密密度1.8g/cm3では、透過が観察されなかった。硫酸塩還元細菌とPu、Npの共存条件における硫酸塩還元細菌に対するPu、Npの分配係数(Kd)は、滅菌した場合よりしない場合の方が高い値を示した。また、この傾向は、ベントナイト共存下においても同様であった。

報告書

人工バリア材料に対する微生物の影響評価研究(IV)(研究委託内容報告書)

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PNC TJ1150 97-004, 92 Pages, 1997/03

PNC-TJ1150-97-004.pdf:7.46MB

耐アルカリ性メタン生成細菌の調査の結果、いくつかの細菌において、pH9以上で生育することが分かった。脱窒細菌については、pH9.5以上では活性がないことを確認した。メタン生成菌及び脱窒細菌によるガス発生量の測定のため、栄養素を変えた条件で集積培養を開始し、いくつかの条件でガスが発生していることを確認した。微生物のベントナイト中の移行挙動の評価を行った。この結果、圧密密度1.2g/cm3、ケイ砂を50wt.%混合したベントナイトについては、透過する可能性があることが分かった。ベントナイト100wt.%、圧密密度1.8g/cm3では、透過が観察されなかった。硫酸塩還元細菌とPu、Npの共存条件における硫酸塩還元細菌に対するPu、Npの分配係数(Kd)は、滅菌した場合よりしない場合の方が高い値を示した。また、この傾向は、ベントナイト共存下においても同様であった。

論文

低線量放射線の白血球におよぼす影響; 特に白血球アルカリ性フォスファターゼについて

小林 佑吉; 丸山 弘雄*

日本血液学会雑誌, 25(3-4), p.0 - 0, 1962/00

抄録なし

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